天科大轻工学院在木质纤维素生物质单原子还原催化分离领域取得重要研究进展

发布时间: 2023-04-08 16:10:32 浏览次数 : 589 来源:天津科技大学

近日，我校轻工科学与工程学院在木质素配位N-锚定Co单原子催化剂温和条件下酸辅助还原催化分离木质纤维素领域取得重要研究进展，研究成果以“Highly efficient metal-acid synergetic catalytic fractionation of lignocellulose under mild conditions over lignin-coordinated N-anchoring Co single-atom catalyst”为题，发表在化工领域顶级期刊《Chemical Engineering Journal》。天津科技大学为文章第一作者和通讯作者单位，轻工学院硕士研究生葛静为第一作者，司传领和王冠华老师为通讯作者，加拿大卡尔加里大学、新布伦瑞克大学学者参与了上述工作。

图1基于单原子催化的木质纤维素酸辅助还原分离

“木质素优先”的木质纤维素还原催化分离由于能够在避免木质素缩合的同时优先完成木质素高效解聚转化，得到广泛关注。然而，与传统制浆相比，目前典型木质纤维素还原催化过程使用高温/高压氢气作为还原剂，存在能耗高，设备安全要求高等问题。基于此，该工作提出了一种温和条件下，通过钴单原子催化剂对木质纤维素进行酸辅助高效还原分离的方法。

图2 木质素配位N-锚定Co单原子催化剂的合成及表征

该研究以混合三聚氰胺的木质素-金属络合物为前驱体，通过简单热解碳化制备了具有Co-N4构象的单原子催化剂Co SAs-N@LC。在无外源氢气的温和条件下，以Co SAs-N@LC为催化剂，基于“金属-酸”的协同效应，实现了杨木粉中木质素酸辅助高效还原解聚。

图3 Co单原子和Co纳米团簇催化析氢的DFT计算对比

此外，由于半纤维素的酸催化水解，该过程同时获得富含纤维素的剩余固相。DFT计算表明，Co-N4构象赋予了单原子催化剂优异的析氢能力，并且由于耐酸性的Co-N作用，单原子催化剂在酸辅助还原催化显示较好的循环稳定性。该研究不仅证明了“金属-酸”协同策略在温和条件下实现木质纤维素催化分离的可行性，而且为木质素基单原子催化剂在木质纤维素催化转化应用中提供了重要参考。该研究得到了国家自然科学基金和天津市青年人才托举工程资助。